Creo que el problema aquí es que está intentando obtener vim, que espera ejecutarse en una terminal, para reconocer una secuencia CTRL-SHIFT. Si bien es posible que X reconozca tales combinaciones, las aplicaciones que se ejecutan en un terminal (o, en estos días, un emulador de terminal) no pueden. Esto se debe a que, históricamente, los terminales solo podían enviar y recibir secuencias de datos ASCII de siete u ocho bits a través de una conexión en serie (aunque esto podría incluir "secuencias de escape" que posicionan el cursor, se desplazan o eliminan líneas, cambian de color y otros elementos útiles efectos).
Hay 32 "Códigos de control" en el conjunto de caracteres ASCII, incluidos los conocidos CTRL-A a CTRL-Z. Pero no hay códigos ASCII correspondientes para "CTRL-SHIFT" de la A a la Z. Ahora, el terminal gnome mismo puede reconocer estos códigos (CTRL-SHIFT-V, por ejemplo, pegará el texto del portapapeles), pero vim no será capaz de tener acceso directo a él.
Por supuesto, puede ser posible (no lo sé) que se configure un emulador de terminal para convertir las pulsaciones de teclas CTRL-SHIFT en una secuencia de escape que luego se puede reconocer mediante un mapeo vim.
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ACTUALIZAR
Puede que le interese gvim, que es una versión gráfica de vim que se ejecuta como un programa X en lugar de un programa terminal. ¿Quizás gvim podrá entender los códigos CTRL-SHIFT?
gnome-terminal
, mientras que su respuesta se refiere axterm
.