Es bueno que preguntes, porque lo busqué antes de ir al Cáucaso el año pasado y no pude encontrar mucho. Afortunadamente, tengo la respuesta a tu pregunta.
Hice Tbilisi – Ereván de ida y vuelta en minibús / marshrutka. Los minibuses son geniales, los recomiendo. Son bastante rápidos, baratos, y así es como lo hacen los locales. Además, el paisaje entre las dos ciudades, con sus montañas y valles y llanuras verdes, es bastante hermoso.
Hay minibuses para Ereván en la estación 1 de Ortach'ala (ორთაჭალა), puedes presentarte allí a una hora razonable (a primera hora de la tarde o antes, creo), y los minibuses salen generalmente cuando están llenos o dentro de ~ 2h ( Su experiencia puede ser diferente). En mi caso, me presenté a las 9:50 y nos fuimos a las 11:25.
(En cuanto a cómo lo encontré, lo que hice fue simplemente pedirle al taxista "un marshrutka a Ereván", y me llevaron a Ortach'ala).
En mi camino de regreso de Ereván, me dejaron en Avlabari , por lo que también podría haber salidas desde allí.
1 estación de autobuses Ortach'ala: 1 Dimitri Gulia St., Tbilisi (coordenadas: 41.6753 N, 44.8347 E)