Como explicó Christopher, solo debes mover todo el directorio de iTunes. Es importante destacar que habrá un archivo XML dentro de su carpeta de iTunes llamado "iTunes Library.xml". Este archivo contiene referencias a cada elemento almacenado dentro de su biblioteca de iTunes.
Haga una copia de ese archivo XML antes de perder el tiempo.
Abra el archivo XML en un editor de texto con el que se sienta cómodo. Cerca de la parte superior del archivo (fue la novena línea para mí). Verá una línea similar a esta:<key>Music Folder</key><string>file://localhost/Users/kyle/Shares/Music/iTunes/</string>
Querrá reemplazar los valores dentro de con el directorio file: // new / location / of / your / itunes /.
Sugeriría hacer una búsqueda y reemplazo en todo el archivo.
Abra iTunes, puede tomar un minuto, pero todo debería funcionar.